Μαθητής του Πέτρου Βυζαντίου και του Γεωργίου του Κρητός. Στο συνθετικό του έργο διακρίνεται ένα εύχαρι και καινότροπο μουσικό ύφος. Επίσης, διαπιστώνεται σ’ αυτό η μεγάλη του φροντίδα να υπηρετεί κυρίως τις τρέχουσες λειτουργικές ανάγκες. Έτσι, συμπλήρωσε και κωδικοποίησε το Ειρμολόγιο και το Αναστασιματάριο του Πέτρου Πελοποννησίου και την α’ στάση των εβδομαδιαίων Χερουβικών του ίδιου. Εμελοποίησεν εξαρχής, ή ετόνισεν απλώς, πολλά σύντομα μέλη, απαραίτητα στις καθημερινές Ακολουθίες, όπως Απολυτίκια, Προκείμενα, τα Καθίσματα της Μ. Εβδομάδας, Τυπικά, Πασαπνοάρια του Όρθρου σύντομα, και άλλα, ενώ πρώτος κατέγραψε το εκφωνούμενο μέλος του Ευαγγελίου και του Αποστόλου. Εμελοποίησεν ακόμη και πολλά άλλα έντεχνα μαθήματα, όπως Χερουβικά (δύο στάσεις, αργοσύντομα και τα λεγόμενα «μέγιστα»), Κοινωνικά των Κυριακών και του Ενιαυτού, Πολυελέους, Κρατήματα, Μαθήματα της Παπαδικής, και άλλα. Πρέπει επίσης να σημειωθεί η ενασχόλησή του με τη σύνθεση Ασμάτων εξωτερικής μουσικής και η συμβολή του στον ακριβέστερο θεωρητικό προσδιορισμό του Νέου συστήματος. Μεγάλη είναι η συμβολή του Γρηγορίου και στο ζήτημα των μεταγραφών πολλών μελών του παραδοσιακού ρεπερτορίου στο Νέο (1814) και καθιερωμένο έκτοτε γραφικό μουσικό σύστημα. Σ’ αυτό περιλαμβάνονται μία τετράτομη Ανθολογία της Νέας Παπαδικής, το Καλοφωνικό Ειρμολόγιο (το οποίο έχει εκδοθεί το 1835), τα ‘Απαντα του Πέτρου Μπερεκέτη, το Στιχηράριο του Χρυσάφη του νέου, το Στιχηράριο του Γερμανού, το [Σύντομο] Αναστασιματάριο του Πέτρου Πελοποννησίου, το Δοξαστάριο και το Ειρμολόγιο του ίδιου, και το Σύντομο Ειρμολόγιο του Πέτρου Βυζαντίου. Πρέπει να σημειωθεί ότι η 4τομη Ανθολογία του Γρηγορίου έχει δώσει το βασικό υλικό για την έκδοση της 4τομης επίσης «Πανδέκτης» από τον Ιωάννη λαμπαδάριο (Κων/πολη 1850-1851). Η απλή και μόνο παράθεση των εξηγήσεων αυτών δείχνει ανάγλυφα το μέγεθος και τη σημασία του μεταγραφικού έργου του Γρηγορίου. O Γρηγόριος πρωτοψάλτης είναι από τους σπουδαιότερους εκκλησιαστικούς μουσικούς των νεώτερων χρόνων, ένας από τους τρεις εισηγητές της Νέας μεθόδου και βασικός στυλοβάτης στην οριστική επιβολή του Νέου αυτού μουσικού Συστήματος. Η επίδρασή του ως δασκάλου και εκτελεστή, προπάντων όμως ως αντιγραφέα και ως μεταφραστή στη Νέα μέθοδο, υπήρξε πολύ μεγάλη στους συγχρόνους του, αλλά και σε όλους τους μεταγενέστερους.
Άξιον Εστί Γρηγορίου Πρωτοψάλτου. Ήχος Βαρύς – Ψάλλει ο Γεώργιος Ντόβολος
