Το 1655 χειροτονήθηκε πρεσβύτερος από τον πατριάρχη Νίκωνα. Λίγο αργότερα ξέσπασε λοιμός και έχασαν την ζωή τους όλοι οι μοναχοί της αδελφότητας. Άνθρωπος της προσευχής, με βαθειά εμπειρία Θεού, ο Ιλαρίων συγκέντρωσε σιγά σιγά νέα αδελφότητα, η οποία διήγε αυστηρά ασκητική ζωή ενώ παράλληλα πρόσφερε αφειδώλευτη φιλοξενία σε προσκυνητές.
Με πνευματική αυθεντία ο άγιος Ιλαρίων υποστήριξε τις λειτουργικές μεταρρυθμίσεις του πατριάρχη Νίκωνα και αγωνίσθηκε κατά του σχίσματος των Παλαιών Πιστών. Όταν ο τσάρος Θεόδωρος επισκέφθηκε την Μονή Φλώριεφ, εντυπωσιάσθηκε από το έργο της αδελφότητας και αποφάσισε να θέσει την μονή υπό την προστασία του και να ορίσει τον Ιλαρίωνα Μητροπολίτη του Σουζντάλ (1682).
Ως ιεράρχης ο άγιος διακρίθηκε για την απλότητα και την φιλανθρωπία του· επισκεπτόταν τους φυλακισμένους, μοίραζε γενναιόδωρα ελεημοσύνες στους πτωχούς, υπερασπιζόταν τους αδικουμένους στα δικαστήρια. Καθημερινά κήρυττε τον λόγο του Θεού και η διαγωγή του υπήρξε ζωντανό και έμπρακτο υπόδειγμα ευαγγελικής τελειότητος. Το 1698 προέβη στην ανακομιδή των λειψάνων της οσίας Ευφροσύνης του Σουζντάλ [25 Σεπτ.] και στην αναγνώριση της τιμής της.
Στα τέλη της ζωής του έχασε την όρασή του και κατηγορήθηκε από έναν φθονερό επίσκοπο ως ανίκανος πλέον να διοικεί την επαρχία του. Παρέμεινε ωστόσο στο αξίωμά του, περιβεβλημένος από την αγάπη του πνευματικού ποιμνίου του, μέχρι την μακαρία κοίμησή του στις 17 Δεκεμβρίου 1708.
Από το βιβλίο: Νέος Συναξαριστής της Ορθοδόξου Εκκλησίας, υπό Ιερομονάχου Μακαρίου Σιμωνοπετρίτου. Τόμος τέταρτος, Δεκέμβριος. Ίνδικτος, Αθήναι, 2005, σελ. 155.