Ο αοίδιμος Αρχιεπίσκοπος μετατέθηκε από την Μητρόπολη Κυθήρων στη Μητρόπολη Λαρίσης και Πλαταμώνος στις 15 Ιανουαρίου 1935, απ’ όπου και κλήθηκε στον Αρχιεπισκοπικό Θρόνο Αθηνών ως Αρχιεπίσκοπος Αθηνών και πάσης Ελλάδος στις 29 Μαρτίου 1956.
Υπήρξε ικανότατος ομιλητής, η γνώμη του ήταν πάντοτε βαρύνουσα κυρίως επί θεμάτων εκκλησιαστικού δικαίου, ενώ υπήρξε ο αρχιτέκτονας της συμβάσεως του 1952 με την οποία παραχωρήθηκε μεγάλη έκταση εκκλησιαστικής περιουσίας με αντάλλαγμα τη διασφάλιση της μισθοδοσίας του Ιερού Κλήρου.
