Ο Άγιος Ιερόθεος, αφού δέχθηκε και διδάχθηκε την πίστη του Χριστού από τον Απόστολο Παύλο, χειροτονήθηκε πρώτος επίσκοπος Αθηνών. Μαθητής του υπήρξε ο Άγιος Διονύσιος ο Αρεοπαγίτης (βλέπε 3 Οκτωβρίου), ο οποίος στα συγγράμματά του πλέκει εγκώμια για τον δάσκαλό του.
Εκοιμήθη εν ειρήνη σε βαθιά γεράματα, μετά από πολύχρονη ποιμαντική και συγγραφική δραστηριότητα. Η τίμια κάρα του φυλάσσεται στο ομώνυμο μοναστήρι στα Μέγαρα Αττικής. Επίσης λείψανά του σώζονται στο Άγιον Όρος (Ι. Μ. Αγ. Παύλου) καθώς και στο παρεκκλήσιο του Αγίου Ανδρέα (Αρχιεπισκοπή Αθηνών).
Ο Μ. Γαλανός στο Συναξαριστή του αναφέρει ότι, είναι αδύνατο να διδάχτηκε από τον Απόστολο Παύλο ο Ιερόθεος πρώτος τη χριστιανική πίστη, διότι οι Πράξεις βεβαιώνουν ρητά ότι πρώτος πίστεψε με τη διδασκαλία του Απόστόλου Παύλου ο Διονύσιος. Αλλά και αν ακόμη ήταν Αρεοπαγίτης ή ακόμα σπουδαιότερο, πρώτος επίσκοπος της εκκλησίας Αθηνών, ήταν δυνατόν να παραλειφθεί μια τέτοια μεγάλη φυσιογνωμία για να συμπεριληφθεί απλά στη γενική έκφραση «ότι επίστευσαν και έτεροι»; Γι’ αυτό λοιπόν λογικότερο είναι – συνεχίζει ο Μ. Γαλανός – να δεχτούμε, ότι μάλλον ο Ιερόθεος πίστεψε κατόπιν του Διονυσίου και απ’ αυτόν διδάχτηκε, αφού έφυγε από την Αθήνα ο Παύλος. Αλλά όπως και αν έχουν τα πράγματα, βέβαιο είναι ότι ο Ιερόθεος ήταν άνδρας μεγάλης κοινωνικής παιδείας, έκανε πρώτος επίσκοπος Αθηνών και εργάστηκε για το ποίμνιο του με πίστη και πολύ ζήλο. Σύμφωνα μάλιστα με κάποια παράδοση, ο Ιερόθεος ήταν παρών και κατά την κοίμηση της Παναγίας στην Ιερουσαλήμ.