Ο Όσιος Διονύσιος, σε ηλικία 18 ετών μόνασε στα Μετέωρα λαμβάνοντας το όνομα Δανιήλ. Τρία χρόνια αργότερα, αναζητώντας πιο απομονωμένο τόπο και επειδή δεν του έδιναν την ευκαιρία ν’ αναχωρήσει, πήδηξε ως δια θαύματος κάτω από το βράχο των Μετεώρων και μετέβη στις Καρυές του Αγίου Όρους.
Εκεί έγινε ιερεύς και μεγαλόσχημος μοναχός, μετονομασθείς σε Διονύσιο. Αργότερα εγκαταστάθηκε στην σκήτη Καρακάλου όπου έζησε ερημικά για δέκα έτη με αυστηρή άσκηση, προσευχή και νηστεία, βιώνοντας πολλές θαυματουργικές ενέργειες του Θεού.
Η ισάγγελη ζωή του στάθηκε αιτία της εκλογής του ως ηγουμένου της βουλγαρικής, τότε, μονής Φιλοθέου. Συναντώντας μεγάλες αντιδράσεις για τον τρόπο ζωής που θέλησε να εφαρμόσει στην μονή εγκατέλειψε το Άγιο Όρος και εγκαταστάθηκε γύρω στο 1524 στην μονή Τιμίου Προδρόμου στη Βέροια. Θέλοντας ν’ αποφύγει την εκλογή του σε επίσκοπο που επεδίωκαν οι κάτοικοι της περιοχής, ο Όσιος Διονύσιος αναχώρησε κρυφά και μετέβη στον Όλυμπο. Εκεί ασκήτευσε σ’ ένα σπήλαιο που σώζεται μέχρι και σήμερα.
Συκοφαντούμενος όμως εκδιώχθηκε από το ασκητήριό του και αναχώρησε για το Πήλιο, όπου το 1542 ίδρυσε τη μονή της Αγ. Τριάδος Σουρβίας έπειτα από θαυματουργική υπόδειξη του Θεού. Μετά από τρία έτη και λόγω της παντελούς ανυδρίας που έπληξε τον τόπο των διωκτών του, επέστρεψε επισήμως με πρόσκληση του διώκτη του Αγά Σάκου.
Με την αγγελική βιωτή του γρήγορα προσείλκυσε πλήθος μοναχών, ο ίδιος όμως χρησιμοποιούσε τα πλησιόχωρα σπήλαια για προσευχή και ησυχία. Δεν παρέλειπε, ωστόσο, να περιέρχεται τα γύρω χωριά για να κηρύξει, να εξομολογήσει και να στηρίξει τους σκλαβωμένους Έλληνες.
Είχε απέραντη αγάπη για το λαό. Εκοιμήθη εν ειρήνη, αφήνοντάς μας για ανεκτίμητο θησαυρό τα χαριτόβρυτα λείψανά του.